Die Freie und Hansestadt Hamburg nahm unter den Garnisonsstädten des Deutschen Kaiserreichs eine Sonderstellung ein: Sie war kein preußischer Standort, sondern ein eigenständiger Bundesstaat, der seine Militärhoheit vertraglich an Preußen abgetreten hatte. Mit dem Beitritt zum Norddeutschen Bund 1867 endete die Zeit des Hamburger Bürgermilitärs, das seit 1814 bestanden hatte und 1868 aufgelöst wurde; seine Mannschaften und Unteroffiziere gingen in das neu aufgestellte Infanterie-Regiment „Hamburg“ (2. Hanseatisches) Nr. 76 über. Eine Konvention vom 27. Juni 1867 regelte, dass die Militärpflichtigen Hamburgs und Lübecks in dieses Regiment einberufen wurden; für die Hansestädte Bremen, Hamburg und Lübeck galten dabei Sonderregelungen etwa für Einjährig-Freiwillige und die Reservepflicht. Nach der Reichsgründung 1871 blieb Hamburg Gliedstaat des Deutschen Reiches – eine Handelsrepublik, deren Soldaten in preußischem Dienst standen.
Das Regiment selbst war durch Allerhöchste Kabinettsorder vom 27. September 1866 gegründet worden und trat am 30. Oktober 1866 ins Leben, zunächst mit Standorten in Hannover und Hameln. 1867 wurden das I. und II. Bataillon nach Hamburg verlegt, das III. (Füsilier-)Bataillon nach Lübeck; am 8. September 1867 trat das Regiment zum IX. Armee-Korps und unterstand der 33. Infanterie-Brigade der 17. Division in Kiel. Im Deutsch-Französischen Krieg 1870/71 kämpften die „Sechsundsiebziger“ bei der Belagerung von Metz, bei Loigny, Orléans, Le Mans und vor Paris; das Füsilier-Bataillon erlitt dabei schwere Verluste. Am 17. Juni 1871 wurden die heimkehrenden Hamburger Bataillone mit einem Festakt auf dem Rathausmarkt empfangen. Seit 1897 lagen alle drei Bataillone in Hamburg.
Bauliches Zentrum der Garnison war die Kaserne an der Bundesstraße im Stadtteil Rotherbaum, zwischen Louisenstraße und Papendamm gelegen. Die beiden Hamburger Bataillone bezogen den Neubau am 15. Juli 1871; die Anlage war zuvor vorübergehend als Kriegsgefangenenlager genutzt worden. Die Kasernenbauten von 1869 und 1897 (Bundesstraße 54 und 45) beherbergten das Regiment bis zum Ende des Kaiserreichs. In den 1960er- und 1970er-Jahren wurden die Gebäude für den Ausbau der Universität Hamburg abgerissen; auf dem heutigen MIN-Campus ist ein Erinnerungs- und Lernort zur Geschichte des Areals geplant. An das Regiment erinnern zudem das 1877 enthüllte Kriegerdenkmal von Johannes Schilling (1926 nach Rotherbaum versetzt) sowie das 1936 nach Entwurf von Richard Kuöhl errichtete Denkmal am Dammtordamm, dem in den Jahren 1983 bis 1986 ein Gegendenkmal von Alfred Hrdlicka gegenübergestellt wurde.
Das militärische Leben blieb in Hamburg stets eingebettet in den Alltag einer Handelsmetropole. Im Zollanschlussabkommen vom 25. Mai 1881 vereinbarten Hamburg und das Reich den Bau eines Freihafens; 1888 trat die Stadt dem deutschen Zollgebiet bei, und im selben Jahr wurde der erste Abschnitt der ab 1883 errichteten Speicherstadt eröffnet – seit 2015 UNESCO-Welterbe. Die Einwohnerzahl der Stadt stieg von 240.251 bei der Volkszählung 1871 auf 931.035 im Jahr 1910; 1912 überschritt Hamburg die Grenze von einer Million Einwohnern. Einen tiefen Einschnitt bedeutete die Choleraepidemie des Jahres 1892, die die hygienischen Missstände der rasch gewachsenen Hafenstadt offenlegte.
Eine Besonderheit der Garnison Hamburg war ihre frühe Verbindung zur Marine-Luftschifffahrt. Am 10. Januar 1911 wurde mit privatem Kapital von 685.000 Mark die Hamburger Luftschiffhallen GmbH gegründet; im Januar 1912 nahm der Luftschiffhafen Fuhlsbüttel auf rund 45 Hektar den Betrieb auf und wurde 1913 auf etwa 60 Hektar erweitert. In der 1912 errichteten ersten Luftschiffhalle fanden die Marineluftschiffe L 2 und L 3 in Miete Unterkunft. Als Korvettenkapitän Peter Strasser am 27. September 1913 zum Kommandanten der Abteilung Marine-Luftschifffahrt im Reichsmarineamt ernannt wurde, diente Fuhlsbüttel als erster Einsatzstandort, da der große Marine-Luftschiffhafen Nordholz bei Cuxhaven noch im Bau war.
Der Erste Weltkrieg beendete diese Epoche. Das Infanterie-Regiment Nr. 76 machte am 2. August 1914 mobil und kämpfte an der Westfront: bei der Eroberung von Lüttich, in der Marneschlacht im September 1914, an der Somme 1916 und in Flandern 1917 – unter schweren Verlusten. Die Luftschiffhalle in Fuhlsbüttel wurde im Krieg ausschließlich militärisch genutzt, bis am 16. September 1916 ein Brand beim Nachfüllen von Traggas die Halle samt den Marineluftschiffen L 6 und L 9 zerstörte. Nach Kriegsende kehrte das Regiment nach Hamburg zurück und wurde ab dem 16. Dezember 1918 demobilisiert und aufgelöst; viele Angehörige schlossen sich dem Freikorps Bahrenfeld an. Die wiederaufgebauten Anlagen in Fuhlsbüttel mussten gemäß dem Versailler Vertrag unbrauchbar gemacht werden – aus dem Luftschiffhafen wurde ab Februar 1919 der zivile Flughafen, der heutige Hamburg Airport.
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